增強(qiáng)微納光纖上的單層熒光用于低閾值激光

  上海理工大學(xué)莊松林院士團(tuán)隊(duì)谷付星老師課題組在單層二維材料發(fā)光領(lǐng)域研究取得重要進(jìn)展，文章首次以微納光纖為襯底，用CVD(化學(xué)氣相沉積)合成單層MoS?(二硫化鉬)，最終增強(qiáng)了單層MoS?的熒光量子產(chǎn)率，并借特殊襯底成腔，形成了低閾值激光。該研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”(增強(qiáng)微納光纖上的單層熒光用于低閾值激光)于2019年11月22日發(fā)表在《科學(xué)》子刊Science Advances上。

  該論文以上海理工大學(xué)為第一單位，谷付星老師為通訊作者，博士生廖風(fēng)、于佳鑫老師及博士生顧兆麒為共同第一作者。論文作者還包括劍橋大學(xué)Tawfique Hasan教授及楊宗銀博士，浙江大學(xué)方偉副教授，及上海理工大學(xué)的顧敏院士及莊松林院士等人。

  單層TMDs(過(guò)渡金屬硫族化物)是典型的二維發(fā)光材料代表，存在可以覆蓋可見(jiàn)光到近紅外波段的直接帶隙，在光子和光電子器件領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。然而由于缺陷等問(wèn)題困擾，其熒光量子產(chǎn)率較低一直是國(guó)際難題。另一方面隨著材料尺寸減小到微納尺度，比表面積和懸掛鍵數(shù)目增大，因此微納材料的化學(xué)活性不同于其宏觀本體同類物。這預(yù)示著，具有化學(xué)活性增強(qiáng)的二氧化硅微納材料不僅可以被用作生長(zhǎng)二維材料的基底，而且還能用其懸掛鍵來(lái)調(diào)控二維材料的光電性能。

  課題組提出了微納光纖表面懸掛鍵產(chǎn)生的硅氧鍵活化能的理論。該理論認(rèn)為在光纖拉錐過(guò)程中，無(wú)定形二氧化硅的硅氧鍵的反應(yīng)活化能被極大地降低，通過(guò)光照即可在微納光纖表面形成高密度的氧懸掛鍵;這些光活化形成的氧懸掛鍵通過(guò)電荷轉(zhuǎn)移消耗了單層TMD中大量電子，正是實(shí)現(xiàn)其發(fā)光增強(qiáng)的關(guān)鍵因素。與普通平面基底上生長(zhǎng)的單層樣品相比，拉錐微納光纖上經(jīng)過(guò)光活化的單層MoS?得到了超過(guò)兩個(gè)數(shù)量級(jí)的量子產(chǎn)率增強(qiáng)。并基于微光纖回音壁微腔結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了超低閾值的室溫激子激光，其閾值比報(bào)道的單層二維材料激光閾值低2個(gè)數(shù)量級(jí)以上。

  圖(a)上圖CO?激光器拉制光纖過(guò)程，下圖代表SiO?為機(jī)構(gòu)單元的光纖平均能量變化，從六元環(huán)到三元環(huán)，再到懸掛鍵。插圖是光學(xué)顯微鏡下微納光纖實(shí)物圖。

  圖(b)微納光纖(以無(wú)定型SiO?表示)表面MoS?的微觀示意圖，懸掛鍵可能橋接甚至填充MoS?的硫缺位，電子將從MoS?轉(zhuǎn)移到SiO?。

  二維材料需要襯底支持，對(duì)于襯底的傳統(tǒng)做法是鈍化處理，不影響二維材料本身的性質(zhì)。然而，本文表明，襯底的表面性質(zhì)會(huì)極大影響二維材料的發(fā)光性能，因此對(duì)于襯底表面性質(zhì)的處理也將成為二維材料調(diào)制的重要方面。就表面性質(zhì)而言，襯底不僅限于SiO?，支持材料也不僅限于TMDs，后續(xù)的研究可能開(kāi)發(fā)更多組合。另外，該工作解決了室溫下單層TMD熒光量子產(chǎn)率較低的國(guó)際難題，對(duì)實(shí)現(xiàn)單層TMD相干光源掃除了障礙，也對(duì)光學(xué)集成和微納結(jié)構(gòu)的非線性研究提供了重要的光源平臺(tái)。

  撰稿人 | 顧兆麒

  論文題目 | 增強(qiáng)微納光纖上的單層熒光用于低閾值激光