上海理工大學(xué)莊松林院士團(tuán)隊谷付星老師課題組在單層二維材料發(fā)光領(lǐng)域研究取得重要進(jìn)展,文章首次以微納光纖為襯底,用CVD(化學(xué)氣相沉積)合成單層MoS?(二硫化鉬),最終增強(qiáng)了單層MoS?的熒光量子產(chǎn)率,并借特殊襯底成腔,形成了低閾值激光。該研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”(增強(qiáng)微納光纖上的單層熒光用于低閾值激光)于2019年11月22日發(fā)表在《科學(xué)》子刊Science Advances上。
該論文以上海理工大學(xué)為第一單位,谷付星老師為通訊作者,博士生廖風(fēng)、于佳鑫老師及博士生顧兆麒為共同第一作者。論文作者還包括劍橋大學(xué)Tawfique Hasan教授及楊宗銀博士,浙江大學(xué)方偉副教授,及上海理工大學(xué)的顧敏院士及莊松林院士等人。
單層TMDs(過渡金屬硫族化物)是典型的二維發(fā)光材料代表,存在可以覆蓋可見光到近紅外波段的直接帶隙,在光子和光電子器件領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。然而由于缺陷等問題困擾,其熒光量子產(chǎn)率較低一直是國際難題。另一方面隨著材料尺寸減小到微納尺度,比表面積和懸掛鍵數(shù)目增大,因此微納材料的化學(xué)活性不同于其宏觀本體同類物。這預(yù)示著,具有化學(xué)活性增強(qiáng)的二氧化硅微納材料不僅可以被用作生長二維材料的基底,而且還能用其懸掛鍵來調(diào)控二維材料的光電性能。
課題組提出了微納光纖表面懸掛鍵產(chǎn)生的硅氧鍵活化能的理論。該理論認(rèn)為在光纖拉錐過程中,無定形二氧化硅的硅氧鍵的反應(yīng)活化能被極大地降低,通過光照即可在微納光纖表面形成高密度的氧懸掛鍵;這些光活化形成的氧懸掛鍵通過電荷轉(zhuǎn)移消耗了單層TMD中大量電子,正是實現(xiàn)其發(fā)光增強(qiáng)的關(guān)鍵因素。與普通平面基底上生長的單層樣品相比,拉錐微納光纖上經(jīng)過光活化的單層MoS?得到了超過兩個數(shù)量級的量子產(chǎn)率增強(qiáng)。并基于微光纖回音壁微腔結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了超低閾值的室溫激子激光,其閾值比報道的單層二維材料激光閾值低2個數(shù)量級以上。
圖(a)上圖CO?激光器拉制光纖過程,下圖代表SiO?為機(jī)構(gòu)單元的光纖平均能量變化,從六元環(huán)到三元環(huán),再到懸掛鍵。插圖是光學(xué)顯微鏡下微納光纖實物圖。
圖(b)微納光纖(以無定型SiO?表示)表面MoS?的微觀示意圖,懸掛鍵可能橋接甚至填充MoS?的硫缺位,電子將從MoS?轉(zhuǎn)移到SiO?。
二維材料需要襯底支持,對于襯底的傳統(tǒng)做法是鈍化處理,不影響二維材料本身的性質(zhì)。然而,本文表明,襯底的表面性質(zhì)會極大影響二維材料的發(fā)光性能,因此對于襯底表面性質(zhì)的處理也將成為二維材料調(diào)制的重要方面。就表面性質(zhì)而言,襯底不僅限于SiO?,支持材料也不僅限于TMDs,后續(xù)的研究可能開發(fā)更多組合。另外,該工作解決了室溫下單層TMD熒光量子產(chǎn)率較低的國際難題,對實現(xiàn)單層TMD相干光源掃除了障礙,也對光學(xué)集成和微納結(jié)構(gòu)的非線性研究提供了重要的光源平臺。
撰稿人 | 顧兆麒